Tốt nghiệp trường báo chí Trung ương, cuối năm 1960 ông về công tác tại Ban Công nghiệp Đài Tiếng nói Việt Nam, rồi tham gia biên tập âm nhạc theo đề nghị của nhạc sĩ Cầm Phong.
Sau một quá trình học hỏi không ngừng, miệt mài đi thực tế sáng tác tại ở Khe Sanh, Trường Sơn, Đường 9 Nam Lào 1965 đến 1971, ông đã viết: Giải phóng quân ta ra đi, Tiến về Khe Sanh, Đường Trường Sơn xe anh qua, Bài ca đường 9 chiến thắng…
Nhạc sĩ Văn Dung (1936-2022)- Ảnh: N.T.Minh Châu
Ông chia sẻ về giai đoạn này: “Thời của những năm tháng kháng chiến đầy gian khổ, hy sinh ấy đối với tôi còn nhiều hơn cả cái gọi là kỷ niệm, nó trở thành một phần đời với nỗi ám ảnh khôn nguôn về sự hy sinh mất mát. Tôi đã thể hiện trong từng cung bậc của các bài hát, giai điệu và hôm nay khán giả còn nhớ được những bài hát ấy, với tôi là sự hy sinh của biết bao thế hệ tuổi trẻ Việt Nam trên những con đường ra trận”.
Ông cũng cho ra đời nhiều ca khúc về các ngành nghề như Vinh quang công nhân Việt Nam, Trở về Bỉm Sơn, Hương lúa chiêm xuân, Nông trường ta yêu, Tình ca đất mỏ. Đề tài của Văn Dung khá đa dạng, có thể kể đến Vì một hành tinh xanh, Em với rừng Hoàng Liên về môi trường, Chiều xa thành phố cảng về biển đảo, nhạc thiếu nhi có Chim chích bông.
Nhạc sĩ Phạm Tuyên từng nhận xét về Văn Dung: “Góc nhìn của một nhà báo luôn bám sát những sự kiện thực tế của đất nước để chuyển tải vào bài hát làm nên bản sắc của nhạc sĩ Văn Dung. Nhạc sĩ Văn Dung có một trí nhớ rất đặc biệt, từ những kỷ niệm với các đồng nghiệp và với đồng bào ông đều ghi nhớ. Đối với nghệ sĩ nói chung, nhạc sĩ Văn Dung có mối quan hệ rộng rãi và gần gũi”. Nhạc sĩ Cát Vận cùng chung cảm nhận: “Chính sự uyên bác của một nhà báo đọc nhiều, đi nhiều, hiểu nhiều, có mối quan hệ rộng rãi, đã cho nhạc sĩ một lượng thông tin và cảm xúc nhất định để viết báo và sáng tác âm nhạc. Nhạc sĩ Huy Du đã từng nói nhạc sĩ Văn Dung chơi với cả thiên hạ, tôi thấy rất đúng”.
Không thể không nhắc tới Hành khúc thanh niên cộng sản Hồ Chí Minh được ông hoàn thành năm 1971, nhân đợt phát động phong trào sáng tác ca khúc cho thanh niên kỷ niệm 40 năm thành lập Đoàn. Trong khí thế thanh niên hừng hực lên đường ra trận, đi xây dựng đất nước, nhạc sĩ hoàn thành bài hát chỉ trong 3 tiếng đồng hồ. Có tới 500 học sinh, sinh viên tham gia trình bày bài hát này trong buổi lễ kỷ niệm được tổ chức vào ngày 26/3/1971. Từ bài hát này, tác giả đã được Trung ương Đoàn Thanh niên Cộng sản Hồ Chí Minh tặng huy chương "Vì thế hệ trẻ".
Bài hát ghi dấu ấn sâu đậm trong nhiều thế hệ khán giả của Văn Dung chính là Những bông hoa trong vườn Bác. Bản thân tác giả rất tâm đắc với giai điệu đẹp của bài hát, coi như đó là một khúc romance xinh xắn nhẹ nhàng.
Ông kể: “Một buổi tối năm 1977, như thường lệ, tôi lấy sách ra đọc, nhưng đọc mãi mà không thấy chữ, chỉ ‘nghe’ thấy nhạc. Và những giai điệu ca từ của Những bông hoa trong vườn Bác cứ thế ào ạt tuôn trào. Thực tình, tôi không lý giải nổi điều kỳ lạ này. Không ngờ vào lúc tôi cảm thấy việc viết một ca khúc về Bác hình như không thể thực hiện được thì bài hát lại ra đời. Ca khúc được viết chỉ trong một giờ. Có lẽ, đó là rất nhiều suy nghĩ, tình cảm kính yêu của tôi đối với Hồ Chủ tịch đã được dồn nén từ lâu, để một ngày thành giai điệu Những bông hoa trong vườn Bác”.
Thực ra trước đó ông đã công bố một số bài viết về Bác được và được đón nhận nhưng bản thân ông chưa thực sự hài lòng. Nhạc sĩ cho hay những bông hoa trong bài hát biểu trưng cho thanh niên- thế hệ được Bác Hồ vun trồng. Ý này được ông khai triển chính từ bài Hành khúc thanh niên cộng sản Hồ Chí Minh: “Vinh quang thanh niên được Bác chăm lo như rừng hoa lớn lên dưới cờ cách mạng”.
“Tôi là người lữ hành không mệt mỏi trên con đường vô tận tìm cái hay, cái đẹp, tìm về chính mình trong cõi sâu thẳm của tâm thức thanh âm” ông từng khái quát về chặng đường làm nghệ thuật của mình. Nhạc sĩ Văn Dung được tặng Huân chương Lao động hạng Nhì, Giải thưởng Nhà nước về Văn học Nghệ thuật đợt I năm 2001.